La bibliothèque du GPSR vise à la plus grande exhaustivité possible dans les domaines spécialisés qui sont les siens, notamment la dialectologie romande et gallo-romane, la lexicographie et l'onomastique. Ayant lors de sa fondation accueilli sous forme de dons les bibliothèques privées des premiers rédacteurs, elle est riche en ouvrages contemporains de l’éclosion des sciences du langage. Gérée par la Rédaction, qui s’efforce de repérer et d’obtenir toutes les publications ayant trait aux disciplines de son ressort et aux sciences connexes, elle compte aujourd'hui environ 14'000 ouvrages.